结合硅和钙钛矿吸收体的单片串联太阳能电池在双端子配置中受到广泛关注，研究人员正试图超过单结太阳能电池的物理效率极限，并且最近取得了超过32%的认证效率。然而，钙钛矿活性层固有的不稳定性仍然是其商业可行性的巨大障碍。最近的研究表明，薄膜残余应变（特别是拉伸应变）通常由晶格失配、热应力和外部刺激引起，对影响钙钛矿器件的长期稳定性起着重要作用。从根本上讲，通过削弱铅-卤化物（B-X）轨道的耦合，应变可以同时降低相变、缺陷形成和离子迁移的能垒，从而显着加速钙钛矿的降解。尽管功率转换效率（PCE）迅速提升至32%以上，但钙钛矿/硅串联太阳能电池的不稳定性仍然是实际应用的关键障碍之一，并且与钙钛矿薄膜的残余应变密切相关。
来自中国科学院宁波材料技术与工程研究所的学者开发了一种简单的表面重构策略，通过在异丙醇溶剂中用 N,N-二甲基甲酰胺和正丁基碘化铵的混合物对钙钛矿薄膜进行后处理，实现丁基铵阳离子在表面和体晶界的全面掺入，从而实现应变-无钙钛矿薄膜，同时降低了缺陷密度、抑制了离子迁移和改善了能级对准。结果表明，相应的单结钙钛矿太阳能电池产生了 21.8% 的冠军 PCE，同时在氮气中储存超过 2500 小时和在空气中储存超过 1800 小时后，在没有封装的情况下分别保持了初始 PCE 的 100% 和 81%。值得注意的是，基于隧道氧化物钝化触点的单片钙钛矿/硅串联经过认证的稳定 PCE 为29.0%。在连续氙灯照明下，未封装的串联器件在最大功率点 (MPP) 跟踪下 306 小时后仍保留其初始性能的 86.6%，无需过滤紫外线。相关文章以“Surface Reconstruction for Efficient and Stable Monolithic Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells with Greatly Suppressed Residual Strain”标题发表在Advanced Materials。
图 2.a) 沉积在石英基底上的对照、BAI 处理和 DSR 处理的钙钛矿薄膜的 SSPL。b) 沉积在石英基底上的对照、BAI 处理和 DSR 处理的钙钛矿薄膜的 TRPL。c) 尝试逃逸频率的阿伦尼乌斯图，以提取对照、BAI 处理和 DSR 处理的器件的缺陷激活能 (Ea)。d) 从对照、BAI 处理和 DSR 处理器件的温度依赖性 C-F 图推导出陷阱态密度 (tDOS)。e) 瞬态离子电流 (TIC)，用于提取对照、BAI 处理和 DSR 处理器件的钙钛矿薄膜内的移动离子浓度。f) 新鲜和老化 PSC 的 C-F 剖面。
图 3.a) 对照、BAI 处理和 DSR 处理的钙钛矿薄膜的 XRD 图案。b–d) 对照、BAI处理和 DSR 处理的钙钛矿薄膜的俯视 SEM 图像。e–g) 对照、BAI 处理和 DSR处理的钙钛矿薄膜的 KPFM 图像。h) 对照、BAI 处理和 DSR 处理的钙钛矿薄膜的紫外光电子能谱 (UPS) 光谱的二次电子截止。i) 对照、BAI 处理和 DSR 处理的钙钛矿薄膜的 UPS 光谱的价带区域。j) 基于UPS 光谱的钙钛矿顶面能级排列。
图 4.a) 单结 PSC 的器件架构。b）冠军对照、BAI处理和DSR处理的单结PSC在模拟AM1.5G太阳光照（100 mW cm−2）下的J-V曲线。c) 在最大功率点测量并在1 个太阳 AM1.5G 下照明的冠军对照、BAI 处理和 DSR 处理的 PSC 的 PCE 稳态输出。d) 冠军对照、BAI 处理和 DSR处理的 PSC 的 EQE 特征谱和相应的综合 JSC 配置文件。e) 未封装的对照、BAI 处理和 DSR 处理的 PSC 在不同湿度条件下的货架稳定性。
图 5.a) 钙钛矿/硅串联太阳能电池架构示意图。b) 经过 DSR 处理的钙钛矿/硅串联太阳能电池的横截面 SEM 图像。c) 经过 DSR 处理的冠军钙钛矿/硅串联太阳能电池的 J-V 曲线。插图显示了相应的效率参数。d) 一个经过 DSR 处理的钙钛矿/硅串联太阳能电池在 100 mW cm−2AM1.5G 照明下的稳定功率输出 (SPO)。e) 经过认证的 DSR 处理的钙钛矿/硅串联器件的 EQE 光谱和反射（表示为 1 − R）。f) MPP 中未封装的 DSR 处理的钙钛矿/硅串联器件在连续 AM1.5G 氙灯照明下，在空气中（20–35 ℃，25–75%RH，最常见，没有任何紫外线阻挡过滤器）的运行稳定性约60%RH）。
本研究引入了一种简单的表面重建策略，通过在 IPA 溶剂中使用 DMF 和 BAI的混合物对钙钛矿薄膜进行后处理，有效地设计钙钛矿薄膜残余应变。本研究已经证明，引入少量 DMF 可以提供更活跃的 A 位可用于取代 BA 阳离子，同时促进 BA 阳离子深入渗透到本体膜中，从而导致 BA 阳离子在表面GB和块体GB。所得的无应变钙钛矿薄膜表现出降低的缺陷密度、抑制的离子迁移、增强的表面质量和改善的能级对准，从而使单结器件的 PCE 达到 21.8%，并且在不同的测试条件下具有出色的稳定性。此外，本研究还实现了高效稳定的钙钛矿/黑硅串联太阳能电池，经认证稳定PCE为29.0%，这是基于TOPCon的单片钙钛矿/硅串联电池的最佳性能之一。这些结果可能有助于应变工程，以提高基于钙钛矿的太阳能电池的PCE和稳定性，以供其未来的应用和部署。（文：SSC）